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如果小天才电话手表之前绑定的手机号不再使用，可以通过以下步骤解绑。

1、使用新的手机号登录小天才APP。

2、进入APP后，选择并点击“更多”选项。

3、在更多页面里，找到并点击“绑定通讯录”。

4、点击解绑或删除旧手机号，在此过程中可能需要输入之前绑定的手机账号或其他验证信息，根据提示操作即可。

不同版本的小天才APP操作可能存在差异，建议查看小天才官网或APP内的帮助文档以获取最准确的指导，如果在操作过程中遇到困难，也可以联系小天才的客服寻求帮助。